A la par de su actividad como periodista político, se convirtió en uno de los filólogos más destacados de Hispanoamérica, siendo considerado del mismo nivel que Andrés Bello y Rufino José Cuervo. El 5 de noviembre de 1878 fue elegido miembro honorario de la Academia Mexicana de la Lengua. Además, fue uno de los fundadores de la Academia Colombiana de la Lengua, de la cual fue presidente. También fue correspondiente de la Real Academia Española.
No tenía título académico, pero, en vista de su obra como humanista, legislador y publicista, se le confirió honoris causa el grado de Doctor en Letras y el de Doctor en Jurisprudencia de las universidades de Chile y México.
Caro adelantó trabajos filológicos en torno a la obra de Virgilio, por él traducida y comentada (1873-1876), y estudió exhaustivamente el latín hasta dominarlo casi que como lengua propia, como quedó registrado en los tres tomos que el Instituto Caro y Cuervo publicó entre 1947 y 1951, además de que escribió poesía en latín.
Produjo importante material en el campo de la crítica literaria. Autores españoles, colombianos e hispanoamericanos ocuparon su atención, destacándose entre todos estos escritos unas páginas que dedicó al Quijote. Es autor, además, de ensayos sobre la interpretación filosófica de la historia. Un ejemplo singular es el prólogo que escribió para la edición de la Historia de Lucas Fernández de Piedrahita, donde se plantea precisamente el tema de la conquista de América.
Incursionó en la poesía con piezas entre las que se destacan "A la estatua del Libertador" y el soneto "Patria".
Gran parte de su obra fue publicada en periódicos y revistas. Publicó algunos libros: Estudio sobre el utilitarismo, Gramática latina (en colaboración con Rufino José Cuervo), Obras de Virgilio (tres tomos), Artículos y discursos, su discurso Del uso en sus relaciones con el lenguaje, Horas de amor, Poesías, Traducciones poéticas y las Poesías de Sully Prudhomme.
Muerto Caro, el gobierno nacional encargó a su hijo Víctor Eduardo la recopilación y publicación de las obras de su padre. Fue así como se publicaron ocho tomos de Obras completas (1918-1945) y tres de Obras poéticas (1928-1933).
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